Η Βιβλιοθήκη της Ενώσεως Σμυρναίων, από τις μεγαλύτερες σε θέματα Μικρασιατικών σπουδών, είναι μια ερευνητική κατά βάση βιβλιοθήκη με σπάνια βιβλία. Εμπλουτίζεται και ενημερώνεται συνεχώς με αγορές και δωρεές βιβλίων, περιοδικών κ.ά. εντύπων, ελληνικών και ξένων. Σκοπός της λειτουργίας της είναι η διαφύλαξη της ιστορικής κληρονομιάς και η διάθεσή της στους ερευνητές και μελετητές της ιστορίας του Μικρασιατικού Ελληνισμού. Η Βιβλιοθήκη περιλαμβάνει:

• Παλαιά και σπάνια βιβλία του 19ου και του 20ου αιώνα τυπωμένα κατά κύριο λόγο στη Σμύρνη.
• Φύλλα ελληνικών εφημερίδων και περιοδικών που εκδίδονταν στη Σμύρνη τον 19ο και τον 20ο αιώνα μέχρι την Μικρασιατική Καταστροφή.
• Βιβλία που αφορούν τον Μικρασιατικόν Ελληνισμό και την εγκατάσταση των προσφύγων στην Ελλάδα.
• Έργα Μικρασιατών συγγραφέων ενδεικτικά της προσφοράς των στην επιστήμη και στα γράμματα.
• Επιστημονικές εκδόσεις φορέων που ασχολούνται με την μελέτη του Ελληνισμού της “καθ’ ημάς Ανατολής’ (Αρχείον του Πόντου, Θρακικά, Μικρασιατικά Χρονικά, Δελτίο Κέντρου Μικρασιατικών Σπουδών κ.ά.)

Μέχρι στιγμής έχει ταξινομηθεί σε 25 θεματικές ενότητες το μεγαλύτερο σχεδόν μέρος του υλικού (πάνω από 1600 βιβλία και περιοδικά) με τη βοήθεια του λογισμικού ΑΒΕΚΤ 505 του Εθνικού Κέντρου Τεκμηρίωσης (Ε.Τ.Ε.). Οι εργασίες οργάνωσης της βιβλιοθήκης θα συνεχιστούν σταδιακά μέχρι να εισαχθούν στο σύστημα αυτοματοποίησης όλα τα βιβλία και τα νέα προσκτήματα.